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化工学院吴明铂教授团队在分子调控碳点光催化有机硼化物合成方面取得新进展
发布时间:2025-09-18    作者:张永超      初审:崔培哲     终审:贾建闯    点击:[]

2025年9月15日,青岛科技大学/中国石油大学(华东)吴明铂教授、徐文刚副教授团队在化学领域国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society发表题为“Molecularly Tuned Carbon Dots for Visible-Light-Driven Boryl Radical Generation via Enhanced Hole Transfer”的研究论文,中国石油大学(华东)徐文刚副教授、广东省科学院测试分析研究所刘琼博士、青岛科技大学吴明铂教授为论文共同通讯作者。

该研究团队开发了一类准均相碳点(CDs)光催化体系,实现了可见光吸收与氢原子转移(HAT)的双功能协同催化。通过分子水平的表面修饰策略,将巯基(–SH)单元精确锚定于CDs表面,显著加速激发态电荷分离并高效实现空穴转移。在该过程中,表面巯基作为空穴受体生成硫自由基,进一步与N-杂环卡宾–硼烷(NHC–BH₃)发生HAT反应,进而生成硼基自由基。基于此策略,成功推动了萘、吲哚、烯烃及多氟芳烃的硼化反应,在间歇与连续流条件下均能实现克级规模的有机硼化物合成,展现出良好的适用性和可扩展性。机理研究表明,巯基修饰是实现空穴转移驱动光催化的关键:它不仅促进了激发态CDs的高效电荷分离,也打破了传统CDs依赖电子转移的局限,释放了还原猝灭途径的潜力。该工作提出了一种全新的“分子调控–空穴转移”策略,拓展了CDs在光化学有机合成中的功能边界。

该研究同时开发了可见光下直接HAT驱动硼基自由基生成的双功能CDs催化体系,在宽底物范围内实现了高效的硼氢化和脱氟硼化反应。其在间歇与连续流体系中的可行性验证,凸显了该方法在大规模有机硼烷合成中的应用前景。光谱学与理论计算结果进一步揭示:共价锚定的芳基巯基单元在高效电荷分离和空穴转移中发挥核心作用。以上发现不仅为功能化CDs的理性设计提供了机理指导,也为构建新一代多功能、无金属的光催化体系奠定了理论基础。

图1. CD-S催化萘甲酸酯硼氢化反应的示意图

Wengang Xu*, Qihang Xu, Mingrui Liu, Haibo Shan, Xinze Bi, Qiao Zhang, Jingshan Ai, Qiong Liu*, Mingbo Wu*. Molecularly Tuned Carbon Dots for Visible-Light-Driven Boryl Radical Generation via Enhanced Hole Transfer[J]. Journal of the American Chemical Society, 2025, DOI:10.1021/jacs.5c11870.


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