CO₂作为主要的温室气体之一，其过量排放引发的环境问题已成为全球关注的焦点。与此同时，CO₂作为一种廉价、丰富且可再生的C1资源，通过化学转化制备高附加值化学品被认为是实现碳减排与资源循环利用的重要途径。其中，环状碳酸酯因其在锂离子电池电解液、高分子材料单体及绿色溶剂等领域的广泛应用，成为CO₂固定反应中极具价值的目标产物。然而，目前均相催化体系普遍存在催化剂分离困难、循环稳定性差，限制了其广泛应用；多相催化剂具有易于分离循环利用的优势，但是仍面临催化剂活性或稳定性不足，需要高温/高压以及高纯CO₂源等苛刻的工艺条件。因此，发展新型高稳定多相催化剂，实现温和条件下低浓度CO₂的直接高效转化成为该领域的迫切需求。

近日，化工学院刘猛帅/刘福胜团队在合理设计功能单体的基础上，采用简易离子热共缩聚法，成功创制出系列方酰胺衍生基三嗪有机框架（SCTF-R；R = H, F, CF₃）催化剂，并系统研究了其结构特性。结果表明该新型催化剂具有高比表面积（605-833 m²/g）与规整的孔隙结构，同时包含高密度氢键供体与CO₂亲和位点。在273 K和1.0 bar CO₂压力下，SCTF-CF₃对CO₂吸附能力达2.5 mmol/g；将SCTF-R应用于低浓度CO₂与环氧化物的环加成反应，对比研究了催化剂活性位点及反应工艺参数等因素对产品收率和选择性的影响，发现以SCTF-CF₃为催化剂，在温和、无金属、无溶剂条件下可高效催化低浓度CO₂转化合成溴丙烯碳酸酯，展现出优异的催化活性和循环稳定性。这主要归因于催化体系中活性位点的合理构建及其协同作用，显著增强了对CO₂的吸附活化以及环氧化物的活化与开环能力。

结合原位FT-IR监测和DFT计算，研究了富氮/富氟功能基团引入前后对CO₂的吸附活化行为差异，并对整个环加成反应涉及的环氧化物活化开环、CO₂嵌入、环化闭环等过程进行了构型优化与能垒计算，深入解析了新催化环境下的反应机理。该工作解决了目前环加成反应中多相催化剂活性低导致的依赖高纯CO₂和高温/高压问题。以上研究成果以“Unveiling the incorporation of dual hydrogen-bond-donating squaramide moieties into covalent triazine frameworks for promoting low-concentration CO₂fixation”为题发表在Applied Catalysis B: Environment and Energy期刊。化工学院博士研究生平冉为论文第一作者，刘猛帅副教授、刘福胜教授为论文共同通讯作者，青岛科技大学为第一通讯单位。以上研究得到国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东省青创团队发展计划等项目的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124895。