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化工学院王英龙/郑奉斌团队在生物质衍生物转化领域取得新进展
发布时间:2025-04-09    作者:郑奉斌      初审:崔培哲     终审:贾建闯    点击:[]

将木质素衍生的香草醛加氢脱氧转化为高值化学品对于生物质衍生物的可持续升级具有重要意义。然而,典型的负载型金属催化剂在反应过程中存在金属纳米粒子聚集和脱落问题,导致其活性和稳定性不佳。

针对上述问题,化工学院王英龙/郑奉斌团队开发了一种“晶体生长和后蚀刻”的合成方法,构筑出了以Pt纳米粒子为夹层、以中空HoMIL-101为内核层和以MIL-101为外壳层的空心三明治结构催化剂,即HoMIL-101@Pt@MIL-101。该催化剂在140oC和0.1 MPa的氢气压力下实现了香草醛的完全转化以及对2-甲氧基-4-甲基苯酚100%的选择性,并具有良好的稳定性。在相同转化率下,其活性约为实心结构MIL-101@Pt@MIL-101的9倍,且综合性能优于商用的Pt/C催化剂以及目前报道的非均相催化剂。

NH3-TPD、XPS和反应物富集实验表明,相比于实心结构,HoMIL-101@Pt@ MIL-101的优异催化活性主要来源于定义明确的纳米腔富集反应物促进质量扩散与转移。ATR-FTIR、原位同步辐射、氢溢流实验和理论模拟计算结果表明,香草醛主要吸附在MIL-101的不饱和Cr位点上并通过氢溢流加氢,加氢是速率控制步骤。

这项工作为制备空心MOF基三明治结构催化剂提供了新方法,为利用空心MOF调控富集的反应物扩散并实现高效催化重要且具有挑战性的加氢脱氧反应提供了新策略。以上成果以“Enrichment of nanocavities in hollow sandwich catalysts for boosting hydrodeoxygenation of biomass-derived vanillin”为题发表在Chemical Engineering Journal期刊。上述研究获国家自然科学基金项目(No.22408193)和山东省自然科学基金项目(No . ZR2023QB076)资助。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.159749


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