利用可再生电能将废弃资源高效升级转化为高附加值化学品是减少碳排放、缓解化石能源危机和改善环境问题的有效方法。基于上述能源背景，化工学院研究生韦雪雯在Chemical Engineering Journal期刊（中科院一区Top，影响因子13.3）发表题为“Engineeringp-dorbital hybridization in PdSb bimetallene for energy-saving H₂production parallel upgrade plastic waste”的研究论文，王帅副教授为通讯作者。

图1. PdSb bimetallene的电催化EG氧化GA性能测试

该研究工作报道了简便的溶剂热法制备具有p-d轨道杂化特性的缺陷丰富的褶皱结构PdSb双金属烯催化剂。值得注意的是，PdSb双金属烯在乙二醇（EG）氧化过程中表现出优异的活性和选择性，在0.75 V电位下，乙醇酸（GA）的法拉第效率为93.4%，选择性为92%。此外，作者还设计了一种膜电极组件（MEA）流动池，将阳极的高性能乙二醇氧化反应（EGOR）与阴极的析氢反应（HER）耦合在一起。实验结果表明，在EGOR||HER系统中，PdSb双金属烯能氧化PET衍生物乙二醇生成GA选择性为95.30%。理论计算表明，PdSb双金属烯通过p-d轨道杂化效应促进了表面电子的转移，从而实现了高效的EGOR。该研究为p-d轨道杂化双金属烯合成和内在催化机制提供了见解，还为PET水解产物转化为高附加值产品以及节能制氢技术的发展提供有效策略。

图2. PdSb bimetallene的耦合催化性能与理论分析

该研究报道的PdSb双金属烯催化剂得益于其独特的p-d轨道杂化特性，显著增加费米能级附近的电子密度，促进PdSb双金属烯中活性位点之间的电子转移。p-d轨道杂化不仅能够有效促进C−C键的断裂，还能加速EG中-OH基团的快速氧化。这种优化的电子结构为PdSb双金属烯显著提升EGOR性能。此外，d带中心的变化进一步优化反应物和中间体在电催化过程中的吸附和解离行为，从而显著提升催化活性。理论计算结果证实，Sb元素的引入显著优化Pd原子表面的电子结构，成功增强PdSb双金属烯的催化性能。以上研究从微观层面揭示了PdSb双金属烯催化性能增强的内在机制，为设计具有p-d轨道杂化特性的双功能电催化剂提供理论依据。

该研究成功合成了具有丰富缺陷褶皱结构的p-d轨道杂化PdSb双金属烯。PdSb双金属烯独特的结构特征使其暴露具有更多的原子和丰富的活性位点。归因于特殊的p-d轨道杂化作用，PdSb双金属烯能够有效的将PET衍生物EG转化为产物GA，且GA的法拉第效率和选择性都很高。本研究为p-d轨道杂化双金属烯双功能催化剂的设计提供了新的视角，旨在促进PET水解产物转化为高附加值产品并为节能制氢做出贡献。

论文信息/论文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.155104